在双碳目标驱动下，氢燃料电池和金属-空气电池等清洁能源技术非常关注。然而，这一些器件的核心反应氧还原反应（ORR）长期依赖昂贵的铂族金属催化剂，严重制约产业化进程。锰基氧化物虽储量丰富、成本低廉，但本征活性不足、稳定性差的问题亟待解决。同济大学马吉伟团队另辟蹊径，采用质子交换策略对尖晶石型锰酸锂（LiMn?O?）进行精准改性，在不改变材料组分的前提下，实现了催化性能的显著提升。该工作为设计高效非贵金属ORR催化剂提供了全新思路。

　　通过酸处理实现LiMn?O?的质子化（H?部分取代Li?），系统调控晶体结构与电子构型。

　　2. 性能突破：半波电位（E1/2）达0.81 V，为纯锰基氧化物优异水平；20000次循环后电位偏移4 mV，100小时运行后电流保持率85.14%

　　3. 机理揭示：质子化优化表面电子结构，缓解O中间体过度稳定化，降低OH吸附能垒（决速步）

　　XRD显示随质子化程度增加，衍射峰向高角度偏移，晶胞逐渐收缩。XANES证实Mn氧化态系统性升高，EXAFS揭示MnO键缩短、配位数增加。ICP-OES检测到Li大量浸出（从35.26%降至~1.5-2%），而TG分析证实H+掺入（失重5.54%）。

　　2-HLMO（中等质子化程度）表现最佳：半波电位0.81 V，Tafel斜率降低表明动力学改善。RRDE证实四电子路径主导（电子转移数3.7）。加速耐久性测试（ADT）20000次循环后性能几乎无衰减，计时电流法100小时后保持85.14%初始电流。

　　10000次循环后形貌保持，晶体结构完整。XPS显示Mn进一步氧化（更稳定的Mn4+比例增加），Li几乎完全溶出（原子比1.13%），但尖晶石框架未坍塌，表面羟基化增强（49.64%）。

　　电荷差分密度显示LiMn2O4表面O过度稳定化（电子转移过多），而2-HLMO吸附更平衡。自由能图证实2-HLMO的OH吸附过电位明显降低（1.23 V vs 2.16 V）。PDOS显示质子化后Mn d电子态密度展宽，利于电子转移。

　　1. 策略简洁：质子交换作为后合成改性手段，不引入外来金属，保持材料本征组成

　　2. 性能优异：0.81 V半波电位逼近铂基催化剂，稳定性远超未改性样品

　　3. 机理清晰：实验与理论结合，阐明质子化电子结构优化吸附能调控动力学提升的完整链条

　　1. 为锂嵌入氧化物（如LiCoO2、LiNiO2等）的催化改性提供通用方法

　　马吉伟，同济大学教授/博导、上海市政协委员。2013年获法国普瓦提埃大学化学博士学位，2013-2015年先后在德国慕尼黑工业大学和法国巴黎第六大学从事博士后研究，2015-2018年任法国国家科学研究中心A类研究员，2018年加入同济大学材料科学与工程学院，入选国家海外高层次人才计划。主要是做缺陷化学和能源电化学研究，聚焦缺陷、电子和界面调控激发材料储存金属离子和界面反应的潜能，为新型储能和转能器件提供重要支撑。在国际知名学术期刊上发表学术论文90余篇，包括Nature Materials（2篇）、Nature Catalysis（1篇）、Nature Communications（6篇）、Journal of the American Chemical Society（1篇）和Angewandte Chemie（4篇）等，参编英文专著2部，获法国、美国、日本和中国授权专利6项。研究方向：(1) 缺陷和界面调控：多价离子（镁/铝）及单价离子（锂/钠离子）电池；(2) 缺陷和电子调控：燃料电池和电解池催化剂。

　　ENGINEERING Energy（原Frontiers in Energy）是中国工程院院刊能源分刊，由中国工程院、上海交通大学和高等教育出版社共同主办。翁史烈院士和倪维斗院士为名誉主编，中国工程院院士黄震、周守为、苏义脑、彭苏萍担任主编。加拿大皇家科学院、加拿大工程院、中国工程院外籍院士张久俊，美国康涅狄格大学校长、教授Radenka Maric，上海交通大学教授Nicolas Alonso-Vante和巨永林担任副主编。

　　ENGINEERING Energy免收版面费，且对于录用的文章无偿提供语言润色以保障出版质量。第一轮审稿周期约30天。

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